Seit 1267 ist die Kirche St. Laurenz in Simmering urkundlich bekannt. Damals wurde sie erstmals als Filialkirche von St. Stephan urkundlich erwähnt. Archäologische Ausgrabungen legen nahe, dass es hier seit mehr als 1000 Jahren eine Kirche in Simmering gegeben hat und Untersuchungen zufolge ist St. Laurenz eine der ältesten Kirchen auf dem Gebiet des heutigen Wien. Damals freilich war Simmering eine Ortschaft weit außerhalb der Stadt, denn erst 1892 wurde Simmering gemeinsam mit Kaiserebersdorf als 11. Bezirk eingemeindet.
Die Pfarre Altsimmering erfuhr große Veränderungen. Im Jahr 1440 umfasste der Pfarrbezirk Simmering auch Erdberg, Sankt Marx, die Landstraße und den Rennweg.
Nach den Türkenbelagerung, bei denen die Kirche schwer beschädigt wurde, begann am 11. Juli 1746 der Wiederaufbau der heutigen Pfarrkirche. Baumeister war Matthias Franz Gerl, der der Kirche ihr heutiges spätbarockes Erscheinungsbild gab.
Heute wohnen im Pfarrgebiet etwa 8.500 Katholiken.
Zur Pfarre Altsimmering gehört auch die Filialkirche St. Josef auf der Haide in der Bleriotgasse 50, die als multifunktionales Seelsorgezentrum in den 1970er Jahren errichtet wurde.